Calculs numériques du spectre Raman double-résonant du phosphorène

Abstract

Ce mémoire présente une étude du spectre Raman de second-ordre du phosphorène. Quatre nouveaux modes Raman induits par des défauts ont étés identifiés dans les régions de A1g et A2g pour des couches minces de phosphore noir. Dans le but de comprendre leur origine, nous avons effectué le calcul du spectre Raman double-résonant du phosphorène à partir de données ab initio calculées en DFT. L’étude effectuée corrobore l’identification de ces modes médiés par un phonon de momentum non nul et par un défaut. De plus, on conclut que les pics correspondants sont le résultat de l’accumulation des électrons et des trous dans une certaine région de la première vallée de la structure électronique. Des prédictions sur la dispersion de ces pics en fonction de l’énergie incidente sont ensuite établies. Cette étude pose les fondations d’une compréhension du spectre Raman de minces couches de phosphore noir en présence de défauts. Elle ouvre la voie à une possible caractérisation de ce matériau à partir de son spectre. Ce projet est le fruit d’une collaboration entre le groupe de recherche de Michel Côté du département de physique et celui de Richard Martel du département de chimie de l’Université de Montréal.

Presented here is a study on the second-order Raman spectrum of exfoliated black phosphorus. Four new defect-induced Raman modes were identified in the A1g and A2g regions in few-layers black phosphorus samples. In order to understand the origins of these modes, we computed the double-resonant Raman spectrum of phosphorene from DFT calculations. We confirm the identification of these modes caused by a phonon with a non-zero momentum and a defect. Furthermore, we conclude that the corresponding peaks are the result of nesting of electrons and holes in the first electronic valley. Predictions of the dispersion of these peaks versus the incident energy were made. This study lays down the basic understanding of the Raman spectra of few-layers black phosphorus samples in presence of defects. It opens new ways for possible characterizations of black phosphorus from its Raman spectrum. This project is the result of a collaboration between Michel Côté’s group from the Physics Department and Richard Martel’s group from the Chemistry Department at Université de Montréal.