Synthèse et étude des caractéristiques thermodynamiques du Ce 2 Zr 2 O 7 monocristallin

Abstract

Le but de ce projet était de synthétiser des échantillons monocristallins de Ce 2 Zr 2 O 7 et d’en étudier les propriétés thermodynamiques. Ce système pyrochlore, une fois à basse température, ne présente pas d’ordre magnétique, malgré des interactions magnétiques dictées par la loi de Curie à haute température. Pour des systèmes de pyrochlores avec des ions de terres rares dont le moment magnétique est plus fort que le Ce 3 + , ce qui est le cas de la majorité d’entre eux, on trouve comme état fondamental du système une glace de spins, avec des excitations qui s’apparentent à des monopôles magnétiques. Dans le cas du Ce 3 + , on s’attend à ce que les interactions soient davantage quantiques, comme dans le cas du Yb 3 + . En présence de l’environnement cristallin de la structure pyrochlore, on s’attend plutôt à obtenir un état fondamental s’apparentant à un liquide de spins dipolaire-octopolaire. À l’aide de mesures de chaleur spécifique et d’ultrasons, on peut aller sonder ces interactions à basses énergies. Pour les mesures de chaleur spé- cifique à pression constante en présence d’un champ magnétique, on remarque un dépla- cement du maximum de la chaleur spécifique vers des températures plus hautes, comme précédemment mesuré pour des échantillons polycristallins du même composé. Dans le cas de l’entropie du système, celle-ci respecte l’entropie prévue pour les systèmes de glaces de spins à basse température. Dans le cas des mesures de propagation d’ondes acoustiques, on a étudié la variation de la vitesse du son et de l’atténuation des ondes sonores dans le système, pour les modes de propagation transverses, avec un champ ma- gnétique orienté selon le plan cristallin [111]. On remarque d’abord un adoucissement dans la variation de la vitesse du son à haut champ magnétique pour une température T < 0,8K, signe de fluctuations quantiques. L’hystérésis mesurée, tant pour le mode trans- verse que longitudinal, à température T < 0,8K, serait due à une phase ferromagnétique coulombienne du système. On observe également une transition de premier ordre simi- laire à la transition gaz-liquide avec l’apparition d’un pic dans la variation de la vitesse du son et d’une diminution abrupte dans l’atténuation à température T < 0,04K.

The goal of this project was to grow single crystal samples of Ce 2 Zr 2 O 7 and to study their thermodynamic properties. Ce 2 Zr 2 O 7 is a rare-earth pyrochlore compound and a quantum spin liquid candidate at low temperatures. Pyrochlores based on Dy and Ho rose to prominence due to their spin ice ground state whose primary excitations of the ground state are delocalized magnetic dipoles: so-called magnetic monopoles. The small magnetic moment of Ce 3 + ions, compared to the previously studied isostructural com- pounds Dy 3 + and Ho 3 + , might allow quantum effects to be dominant like in the case of Yb. Theoretical studies of the Ce 3 + placed on the pyrochlore lattice predicted a dipole- octopole quantum spin liquid ground state. Specific heat and ultrasound measurements allow us to probe these low energy interactions. The peak in specific heat measurements at constant pressure follows the same magnetic dependence as previously measured for polycrystalline samples, and the entropy of the system follows that of a spin ice system, at low temperatures. For the acoustic wave measurements, we measured the change in sound velocity and the ultrasound attenuation for both transverse and longitudinal prop- agation modes, with magnetic field applied along the ( 111 ) crystallographic direction. The softening of the velocity measurements at high field for both transverse and longi- tudinal modes for temperatures below 0.8K are trademarks of quantum fluctuations in the system. The global hysteresis measured for those parameters appears to be from a ferromagnetic coulomb phase of the system. We also observe a first order gas-liquid type transition for T < 0 . 04 K, with the sudden drop of attenuation and a broad peak in the velocity around 2.5 T.